Nació en Tafalla el 12 de marzo de 1868, hijo de Felipe Angulo Ruiz y de Práxedes Martinena Solchaga. Los abuelos paternos fueron Juan y Antonina; los maternos, Sebastián y Alejandra. Con apenas 20 años, se trasladó a trabajar a la capital donde contrajo matrimonio con Irene Garés Erro, nacida en Villava en 1862. Habían tenido tres hijos: Felipe (1893), Luis (1896) y Concepción (1903). Vivían en la calle Compañía, nº 17. En 1935, vivía también con ellos su nieta María Luisa Angulo Izco, hija de Felipe. Era cantero de profesión, aunque en algunas fuentes también aparece como industrial.
Se trata de una de las figuras políticas más relevantes de las asesinadas en Navarra. Fue uno de los fundadores de la Agrupación Socialista de Pamplona, el 28 de agosto de 1902, germen del socialismo navarro, en la que ocupó el cargo de secretario. Perteneció a diversas agrupaciones obreras adscritas a la UGT y dirigió varias publicaciones obreras.
Como cargo electo, llegó a concejal de Iruña en el período 1914-1917, lo que no consiguió en las elecciones de 1931 ni en las de 1933. Fue nombrado presidente del PSOE en Navarra durante la República.
Al iniciarse el golpe militar se escondió en casa de un canónigo que le trasladó a Ponferrada con toda su familia, ciudad en la que residía su hijo Felipe. Sintiéndose seguro, tuvo la mala fortuna de asomarse al balcón de la casa berciana un fatídico 22 de mayo de 1937, cuando pasaba una banda de música pamplonesa, siendo reconocido y denunciado por uno de los músicos. Esta misma fecha es la que consta en su ingreso en la prisión de Iruña. Según García Sanz, que recoge testimonios familiares, en los primeros días del Alzamiento le fue ofrecida a Angulo la opción de escapar hacia la frontera en un coche preparado al efecto. No debió ver claro el propósito de la oferta por lo que la rechazó.

Apenas estuvo en la prisión dos semanas, siendo sacado de la misma el 2 de junio, para ser fusilado a las diez de la noche en las Tres Cruces, donde fue enterrado. Tenía 69 años. Hay que reseñar que en alguna fuente consta que murió en Ponferrada, confundida, sin duda, por haber sido capturado en dicha ciudad.

Conocemos detalles de su muerte gracias al testimonio de su confesor, Alberto Oficialdegui párroco de Ibero. Este, contraviniendo las severas órdenes de los matones y autoridades, escribió a su hija Concepción relatándole los últimos momentos de su padre:

«Puedo asegurarle a usted que, postrado de rodillas ante el confesionario, con una serenidad admirable, impropia de las circunstancias en que se encontraba, hizo su confesión con fervor».

La figura y obra de Gregorio Angulo ha sido estudiada por varios autores. A nivel personal se destaca la paradoja de pertenecer a una familia muy religiosa en la que tenía tres hermanas monjas y un hermano sacerdote. En cuanto a su obra política, fue un militante incansable, fundador y responsable de varias organizaciones obreras y sindicales, además de desempeñar los ya citados cargos en el Ayuntamiento.
Gregorio no fue el único político de la familia. Su hijo Luis, pintor de profesión, siguió sus pasos y en 1919 era secretario de la Sociedad de Obreros Pintores de la UGT. En 1924 ya militaba en el PSOE. Al estallar la guerra fue con su padre a Ponferrada, y de allí consiguió pasar a Asturias. Más tarde se exilió en Francia donde vivió durante 10 años, para emigrar definitivamente a Argentina Su hija Concepción continuó viviendo en el domicilio familiar de la calle Compañía hasta 1980, año en el que falleció.